在人们心目中，徐悲鸿是现代杰出的书画家、油画家、美术教育家。然而，徐悲鸿的收藏也是十分可观的，若以收藏家来称呼实不为过。他一生节衣缩食，收藏了历代名家字画一千多件。其中有两件字画极为珍贵，一件为唐人《八十七神仙卷》，这是一幅佚名的白描人物手卷，也是历代字画中最为经典的宗教画，尺幅为292×30厘米，绢本水墨。画上有87个神仙从天而降，列队行进，姿态丰盈而优美。潘天寿曾评论此画：“全以人物的衣袖飘带、衣纹皱褶、旌旗流苏等等的墨线，交错回旋达成一种和谐的意趣与行走的动，使人感到各种乐器都在发出一种和谐音乐，在空中悠扬一般。”然而，徐悲鸿为得到这幅画却历经了千辛万苦。1937年徐悲鸿在香港办画展时，经友人介绍，在一位德籍女士家中发现了《八十七神仙卷》，徐悲鸿兴奋不已，当即商量购买价格，可是这位德籍女士要价一万元，而徐悲鸿手中不足一万元，于是徐提出愿意再加上自己七幅作品作为交换，最后这位德籍女士表示同意成交。回国以后，他请好友张大千来欣赏，大千观赏此卷后给予很高评价，认为与唐壁画同风，“非唐人不能为”。徐悲鸿还在画上加盖了“悲鸿生命”的印章。四年以后，在一次日本空袭中，徐悲鸿为了躲避日本飞机的轰炸，他放在云南大学住所内的《八十七神仙卷》和他自己三十余幅作品被盗。为此，徐悲鸿心急如焚、不思茶饭。他曾悲伤地赋诗一首：“想像方壶碧海沉，帝心凄切痛何深。相如能任连城璧，愧此须眉负此身。”由此可以看出他当时沉重的心境。时隔不久，在一次偶然的机会，他的学生发现了此作，经多方周折，徐悲鸿又花了20万元和自己多幅作品，终于找回了这幅名作。徐欣喜之余重新装裱，请了当时著名裱画师刘金涛师傅花了一个多月时间精心装裱，古色古香、雍容华贵。后又请张大千、谢稚柳欣赏、题跋，结果，张大千在图上题200多字，并感叹道：“悲鸿何幸得此至宝，天壤之间，欣快之事。”谢稚柳在画跋中也谓“宋以前惟顾闳中夜宴图与此卷并为稀世宝。”
徐悲鸿的另一件代表性藏品是明四家之一仇英的力作《梅妃写真图》，这是一幅长达543厘米的长卷，人物多达110个。此卷的笔法相当精细，其建筑富丽堂皇，人物潇洒多变，尤其是仕女千姿百态。另外画面的起承转合、疏密、横直、聚散、节奏等处理都是妙不可言。徐悲鸿为了得到这幅杰作，几乎倾注了当时的全部财力，他是与一位外国人竞争得来的，并为此背上了一身债务，几年后徐悲鸿才还清了债务。
徐悲鸿收藏重艺不重名，即不重画家之名，而只重绘画本身的艺术价值。民国时期，徐悲鸿曾觅到过一件南唐名家董源巨幅中堂《溪岸图》。张大千见此画后，爱之深切，想用自己的藏品与之交换，徐悲鸿便慨然应允，结果，徐悲鸿只交换了一幅扬州八怪之首金农的《风雨归舟图》，若以年代相论，两者相距约800年，若以作者名气而论，董源远在金农之上。可是，徐悲鸿认为，金农的《风雨归舟图》是中国画中的奇迹，也是中国山水画的支柱之作。
现《八十七神仙卷》和仇英的《梅妃写真图》保存于徐悲鸿纪念馆，并成为镇馆之宝。
